近日，上?？萍即髮W物質科學與技術學院劉巍課題組在固態鋰金屬電池方向取得系列進展，相關工作分別發表于國際期刊Advanced Materials、Cell Reports Physical Science和Materials Today Energy。
作為下一代儲能體系，全固態鋰金屬電池有望提供較傳統鋰電池更好的安全性和更高的能量密度。這其中，氧化物陶瓷電解質具有較高的離子電導率、較寬的電化學窗口和較高的化學穩定性，是一種極有前景的固體電解質體系。然而常規燒結氧化物陶瓷電解質往往需要高溫(>1100 °C)和較長時間（>10小時），往往導致雜質產生和無法實現固體電解質和電極間穩定和充分的界面接觸。
劉巍課題組開發了一種可用于多種陶瓷電解質的微波輔助超快速燒結技術。該技術通過超快燒結過程有效抑制了鋰元素的揮發，并能實現電極-電解質一體化結構的超快速共燒結。所制備的全固態鋰金屬電池由于致密的電極-電解質界面和受抑制的元素互擴散，獲得了良好的電化學性能。相對于傳統的燒結技術，該技術為陶瓷電解質和全固態電池的制備提供了一個省時節能的新途徑。該成果以“Ultrafast sintering for ceramic-based all-solid-state lithium-metal batteries”為題發表在Advanced Materials上，上?？萍即髮W2020級博士研究生陳邵杰、2019級博士研究生聶璐為該論文的共同第一作者，劉巍教授為通訊作者，上?？萍即髮W為唯一完成單位。
圖1 微波輔助超快速燒結技術示意圖
在固態鋰電池中，如何提高正極和固態電解質之間的界面接觸也是一個急需解決的問題。尤其在正極活性負載較高的情況下，正極材料和固態電解質之間的界面接觸往往是不充分的。在另一項研究中，劉巍課題組使用冰模板的方法制備出具有垂直通道的正極材料，在垂直通道中灌入聚合物電解質前驅體漿料，使用原位光聚合的方法進行固化制備電解質，使電極和電解質之間形成良好界面接觸，電解質的厚度約為10微米。所制備的固態電池在室溫和3mg cm-2的電極活性負載下具有突出的比容量和循環穩定性。同時，垂直電極結構有利于加快鋰離子的擴散。該成果以“Integration of a low-tortuous electrode and an in-situ-polymerized electrolyte for all-solid-state lithium-metal batteries”為題發表在Cell Reports Physical Science上，上?？萍即髮W2019級博士研究生聶璐和2020級博士研究生陳邵杰為該論文的共同第一作者，劉巍教授為通訊作者，上?？萍即髮W為唯一完成單位。
圖2 不同類型的電極和固體電解質的結合示意圖
復合固體電解質一般由聚合物、無機陶瓷和鋰鹽組成，它結合了聚合物電解質和無機陶瓷電解質的優點，有更優異的綜合性能。目前被廣泛關注的聚合物基復合固體電解質易被點燃且可被鋰枝晶穿透，存在潛在安全問題。受制備方法的限制，關于高陶瓷含量的復合固體電解質的系統性報道較少，相應離子傳導機制的研究也較為缺乏。在另一項工作中，劉巍課題組證明了陶瓷基的復合固體電解質表現出比聚合物基的復合固體電解質更好的熱穩定性和機械性能。研究人員首先制備了陶瓷質量分數為90%-98%的復合固體電解質，研究其離子電導率變化規律，系統解析了復合固體電解質中的鋰離子傳導機制，并證明陶瓷質量分數為90%的復合固體電解質的離子傳導機制更接近于陶瓷電解質，而不是聚合物電解質。此外，研究人員還模擬了高陶瓷含量復合固體電解質中的鋰離子傳輸路徑，并計算出平行和垂直的陶瓷/聚合物界面的離子電導率。該工作有助于全面了解陶瓷基復合固體電解質的性能，可為復合電解質在固態鋰電池中的性能優化提供策略。該成果以“High-safety composite solid electrolyte based on inorganic matrix for solid-state lithium-metal batteries”為題發表在期刊Materials Today Energy上，上?？萍即髮W2020級碩士研究生胡琪琳為該論文的第一作者，劉巍教授為通訊作者，上科大為唯一完成單位。
圖3 鋰離子在不同固體電解質體系中的傳導路徑
論文鏈接：
https://doi.org/10.1002/adma.202200430
https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2022.100851
http://dx.doi.org/https://doi.org/10.1016/j.mtener.2022.101052
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